2006年，为配合NDS版（钻石、珍珠版）的上市，TV动画同步推出全新系列《神奇宝贝钻石&珍珠》（Pokémon Diamond & Pearl，简称DP）。对战开拓区篇结束后，小遥为了独自挑战城都地区的华丽大赛和小智告别，小胜回到了橙华道馆，小刚也回家去了。小智则受到了小茂的激励，独自带着皮卡丘和偷渡的长尾怪手前往神奥地区挑战联盟。
新登场的女主角小光，其蓝本取自电玩NDS版。为了成为顶尖协调训练家，小光从家乡双叶镇来到了位于真砂镇的山梨研究所领取最初的神奇宝贝。而同一时间，小智也抵达神奥地区，并在那里和小刚再度会合。机缘巧合，小光救了被火箭队抓走的皮卡丘，三人就一同结伴旅行，展开了新的旅程。
《神奇宝贝珍珠&钻石》每周四在日本首播。台湾也由中视进行转播，网络上能够找到前105集的国语配音。
石桥阳彩,伊藤美来,富田美忧,小林千晃,青山吉能,金元寿子,松本保典,若井友希
根本优奈,小笠原仁,大野智敬,广濑裕也,千本木彩花,伊濑茉莉也,亚咲花,千叶翔也,梶原岳人,堀江瞬,绵贯龙之介,手冢宏通,山口智广,广濑龙一,细田健太,海渡翼,安田陆矢,松川裕辉,山下大毅,堀金苍平,樱井尚辉,石井瑞树,木村飒,原俊太郎,峰田大梦
木村太飞,山本悠有希,浦和希,星野贵纪,驹田航,榎木淳弥,井上和彦,大塚明夫,若山晃久,远藤绫,堀江由衣
山下大辉,Lynn,青山吉能,富田美忧,潘惠美,小原好美,山崎巧,楠大典,古川慎,丰口惠美,冈本信彦,柴田理惠
千叶翔也,上田丽奈,鬼头明里,小林千晃,内田雄马,市之濑加那,梶裕贵,青山吉能
大铃功起 ,橘龙丸,山下诚一郎,八代拓,堀江瞬,加藤涉,榎木淳弥,熊谷健太郎,武内骏辅,梅原裕一郎,小野贤章,内山昂辉,古川慎,兴津和幸,河濑茉希,手冢弘道,上田丽奈,小松未可子,小林亲弘,安元洋贵,真堂圭,园崎未惠,中岛良树
椎名碧流,吉田小南美,笠原弘子,绪方惠美,佐佐木望,筱原惠美,山崎巧,小杉十郎太,岸野幸正,天野由梨,高山南,永岛由子,白鸟由里,梁田清之,金丸淳一,井上喜久子,久川绫,西村千奈美,兴梠里美,石森达幸,宫内幸平,田中秀幸,玄田哲章,大塚明夫,高畑淳子,伊藤美纪
长谷川初范,中山仁,大门正明,佐原健二,Masashi Furuta,萩原佐代子,石田惠理,Daisuke Musoh,Shuhei Nida,冈元达哉,Noriko Shirazaki,Akihiko Sugizawa
寺岛拓笃,白石晴香,会泽纱弥,东山奈央,山根绮,久野美咲,泊明日菜,小西克幸,置鲇龙太郎,斧笃,青木瑠璃子
寺岛拓笃,铃代纱弓,藤原夏海,濑户麻沙美
皆川纯子,甲斐田幸,诹访部顺一,木内秀信,细谷佳正,杉本优,上山龙治,小野大辅,相叶裕树,相原嵩明
三木真一郎,加隈亚衣,后藤弘树,内田雄马,井泽诗织,速水奖
佐仓绫音,大久保瑠美,高桥李依,早见沙织,小野友树,菊地美香,梶裕贵,加藤英美里,松冈祯丞
长井新,宫下早纪,竹达彩奈,高尾奏音,白砂沙帆,渊上舞,花守由美里,长绳麻理亚,松冈祯丞,小宫山明里,冈本信彦
橘杏咲,菲鲁兹·蓝,井上穗乃花,花泽香菜,长绳麻理亚,上村祐翔
杉田智和,悠木碧,鬼头明里,高桥李依,大空直美,富田美忧,置鲇龙太郎,安元洋贵,田村睦心,畠中祐,筱原侑
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